研究背景
随着工业和电子信息技术的发展，人们对于锂离子电池的能量和输出功率要求不断提高，由此带来的安全性问题也备受重视。电解质作为锂离子电池的关键组分，不仅关系电池的性能，也是影响电池安全性的关键性因素。目前商业化锂离子电池采用的有机液态电解质具有易挥发、易燃以及易泄露的问题，当电池发生短路、过充等情况时，可能会引发燃烧或爆炸，具有严重的安全隐患。全固态电解质具有良好的力学性能，能够抑制锂枝晶生长，且不会发生泄漏等问题，可以显著改善电池安全性能。
创新点及解决的问题
塑性晶体也被称为塑性固态晶体，其结构分子/离子一方面保持着类似于固态晶体的位置有序，宏观上保持固态；另一方面，这些分子/离子又具有排列取向的无序性，表现出类液态的无定形状态。这种介于固态与液态之间的结构赋予了塑性晶体独特的性质：① 固态转变为液态时液化熵变较小；② 液化温度较高；③ 随着温度升高，存在固相到塑晶相的相转变行为，在差示扫描热量曲线上显示为吸热峰；④ 其介电常数从固相转变为塑晶相时会有很大的提升。塑性晶体处于塑晶相时，其分子/离子的旋转或平移运动，以及晶格中随其旋转而移动的空位，都有利于锂离子在其中的迁移，使得塑性晶体成为颇具潜力的锂离子电池全固态电解质材料。
离子塑性晶体（简称“离子塑晶”）作为一类典型的塑性晶体，具有与离子液体类似的结构，通常由体积相对较大且较为对称的阳离子（如吡咯类、季铵类、季鏻类、咪唑类及锍类等），以及结构对称或具有扩散电荷的阴离子（如BF4-、FSI-、TFSI-、PF6-等）组成。其具有熔点高、不可燃而且蒸汽压极低等优异特性。研究表明，即使在塑晶相温度范围内，离子塑晶的离子电导率仍然很低，而锂盐的掺杂可以显著提高离子电导率。然而，需要指出的是离子塑晶的塑性特征导致其力学强度和韧性很差。为了切实改善其力学性能，一般将其与合适的聚合物材料复合来构建全固态电解质体系。离子液体聚合物作为一类重复单元中包含离子液体结构的新型聚合物材料，具有良好的成膜性能，高的热稳定性和电化学稳定性，此外，其与离子液体具有良好的相容性。离子塑晶、锂盐与离子液体聚合物可以构建具有高安全性高性能的全固态电解质体系。
重点内容导读
本文合成了一种新型离子塑性晶体：N, N-二甲基吡咯双氟磺酰亚胺（P11FSI），并将其与吡咯阳离子离子液体聚合物-聚二甲基二烯丙基铵双氟磺酰亚胺（PILFSI）和锂盐（LiFSI）复合制备了P11FSI-PILFSI-LiFSI全固态电解质。采用差示扫描量热法、热重分析、阻抗测试、线性扫描伏安法及对称锂电池测试等一系列表征技术对全固态电解质的热性能和电化学性能进行了系统研究。
结论
所制备的电解质膜具有好的柔韧性和热稳定性，高的离子电导率和电化学稳定性，以及与金属锂好的界面相容性。将全固态电解质应用于Li/LiFePO4电池中，在50 ℃、0.2 C充放电倍率时，电池放电比容量在60次循环后仍可达151.1 mA·h/g，容量保持率为96.8%；且在0.5 C、1.0 C倍率下放电比容量仍然高达138.1 mA·h/g和128.1 mA·h/g，展现出高的放电比容量，好的循环性能和倍率性能，有望应用于全固态锂离子电池中。
